В 1937-м ей выпал шанс дебютировать в кинофильме, когда она пребывала в Лос-Анджелесе. Однако отец Рэймонд желал, чтобы его единственный ребенок пошел по его стопам – и стал адвокатом. Именно поэтому Рэймонд учила общие дисциплины с дальнейшей специализацией по праву в Голливудской средней школе и Неполном колледже Сан-Франциско.
После короткого замужества Пола снялась в телевизионной короткометражке, которую увидел Джордж Кьюкор, директор студии «MGM». Он был настолько впечатлен искренностью ее голоса и ее откровенным взглядом, что рекомендовал Рэймонд на кинопробы. Из-за ее сходства с актрисой Мирной Лой студия «MGM» заключила с Паулой контракт. Впрочем, когда люди говорили ей, что она и вправду похожа на Лой, Рэймонд отвечала: «Я слышу это с тех пор, как мне исполнилось десять лет».
Профессиональный актерский дебют состоялся в 1938-м, в комедии «Keep Smiling» с Джейн Виттерсон. В 1944-м актриса вышла замуж за морского капитана Лероя Паттерсона, а 13-го марта 1946-го в Лос-Анджелесе появилась на свет ее дочка, Раем Дорин. Брак с Паттерсоном закончился разводом, 73-хлетний бывший капитан умер в 1986-м.
Пола начала карьеру манекенщицы, взяв сценическое имя Рэй Паттерсон, и с 1947-го работала со студиями «Paramount», «Columbia» и «MGM». В 1950-м актрисе пришлось столкнуться с проблемой во время съемок вестерна «Devil»s Doorway», когда его режиссер, Энтони Манн, попытался затащить Паулу в постель. В декабре 1951-го Рэймонд закрутила непродолжительный роман с ее давним поклонником, Майком Маккослендом, а в середине августа сердце актрисы покорила футбольная звезда Эди Лебарон. Журналист Джимми Фидлер опишет их чувства как «любовь с первого взгляда».
В мир кино уроженка Калифорнии вернулась в 1958-м. Вместе с Эллисон Хэйес и четырьмя другими моделями Пола снялась в эпизоде телесериала «Markham» под названием «Vendetta in Venice». Она отказалась от роли Китти Рассел в сериале «Дымок из ствола», доставшейся впоследствии Аманде Блейк.
Несмотря на то, что в 1960-м актриса заявила, что карьера не приносит ей счастья, в 1963-м она продолжила сниматься. 22-го ноября 1965-го Рэймонд вышла замуж за Х. Лесли Уильямса. На тот момент ему был 61 год, тогда как актрисе только 40. Брак закончился разводом 9-го мая 1966-го; Пола объявила в качестве основной причины распада их союза жестокое обращение мужа.
В 1967-м стартовали съемки хоррора Аля Адамсона и Жана Хьюита «Blood of Dracula»s Castle», проходившие в настоящем замке в Индио, Калифорния. В очередной кровожадной истории из жизни графа Дракулы Рэймонд сыграла графиню Таунсенд. В 1977-м она получила роль в известной мыльной опере «Дни нашей жизни», но из-за несчастного случая – когда телефонный провод обмотался вокруг ее левой ноги, и Рэймонд при падении серьезно повредила ее – ей пришлось покинуть этот телесериал.
Дочка Паулы, Раем Дорин Кэш, умерла в возрасте 46 лет в Лос-Анджелесе. В 1999-м экс-актриса села за свою книгу с длинным названием «I Was Born Right, Where Did I Go Wrong, or The Misadventures of a Dumb Dame». В последний год своей жизни Рэймонд являлась жительницей Западного Голливуда.
Она скончалась в возрасте 79 лет, 31-го декабря 2003-го, от респираторного заболевания.