Будучи знакомым с многими современными ему композиторами — Малером, Р. Штраусом, Шёнбергом, Регером, — Менгельберг активно продвигал их сочинения, часто исполняя их в своих концертах. Очень ответственно подходя к вопросам интерпретации произведения, дирижёр почти всегда советовался с авторами, вёл с ними переписку и делал в партитурах подробные заметки по их указаниям. Рихард Штраус посвятил Менгельбергу и его оркестру свою симфоническую поэму «Жизнь героя». В 1920 под управлением Менгельберга состоялся первый в истории цикл концертов из музыки Малера.
В 1928 году Менгельберг получил почётную степень Колумбийского университета, а в 1934 стал профессором музыки в университете Утрехта. Во время войны дирижёр руководил концертами в Германии и оккупированных странах, но не поддерживал нацистской идеологии. Тем не менее, впоследствии Менгельбергу нередко приписывали сотрудничество с нацистами, и в Нидерландах на его выступления в 1945 году был наложен запрет, не отменённый даже после официального снятия всех обвинений два года спустя. Последние годы жизни Менгельберг провёл в Швейцарии.
Менгельберг стремился показать поэтическое начало в музыке, проявлял большое внимание к нюансам исполнения, тщательно отрабатывая их на репетициях, мастерски владел технической стороной дирижирования и обладал мощной динамической энергией.