Ролстон играл Дрэйка в «Чужих» (1986), Ганса в «Смертельном оружии 2» (1989), Стефа в «Робокопе 2» (1990), Богза Диамонта в «Побег из Шоушенка» (1994), Дж. Скара в «Стирателе» (1996), Дэнниса Уилсона в «Дневном свете» (1996), Уэйна Брюса в «Ливне» и спецагента Уорена Расса в «Час пике». Ролстон также снимался в фильме Мартина Скорсезе «Отступники», снятого в 2006 году, и также пояился в телевизионном фильме ужасов «Игра на выживание». Многие из ролей Марка являются роли злодеев, благодаря его фирменному ледяному взгляду. В 2008 и 2009 годах он снялся в фильмах «Пила V» и «Пила VI».
В 1994 году он играл Карла Мюллера, осуждённого убийцу, в телесериале «Вавилон 5» в эпизоде "Цена милосердия", а также появился в эпизоде «Секретных материалов» "Красный музей", где сыграл Ричарда Одина. Марку Ролстону было изначально предложено озвучивать Огненного жука в мультсериале «Бэтман», но его характер был признан непригодным, и предложение отклонили. Однако Ролстон озвучил Огненного жука в продолжении мультсериала, «Новые приключения Бэтмена», а также Лигу Справедливости. В 2004 году Ролстон был приглашённой звездой в телесериале «24 часа».
Марк Ролстон также сыграл незначительную роль Аластора в сериале «Сверхъестественное».
Марк Ролстон озвучивал компьютерные игры «Blade Runner» (1997), «Turok» (2008) и «Halo 4» (2012). Он также снимался в эпизоде "Жажда крови" сериала «Мыслить как преступник», где сыграл роль шерифа Дона Холла, который просит помощи у Отдела Анализа Поведения, чтобы выяснить, кто стоит за серией жестоких убийств.
Марк Ролстон имеет постоянную роль Лекса Лютора в мультсериале «Юная Лига Справедливости»; из его «Побега из Шоушенка» Клэнси Браун также озвучивал эту роль.
Ролстон родился в Балтиморе, штат Мэриленд, в семье Эвелин Беверли (урожденная Штурм) и Томаса Джорджа Ролстона, который был программистом. Марк женат на Джорджине О'Фаррилл, отец троих детей: Адама, Тимоти, Томаса.